尝试这个。我认为你得到的错误是bcz你没有创建NewRow。

DataTable dt = new DataTable();
    dt.Columns.Add("Name", typeof(string));

    DataRow dr;
    dr = dt.NewRow();
    dr[0] = "A";
    dt.Rows.Add(dr);

    dr = dt.NewRow();
    dr[0] = "C";
    dt.Rows.Add(dr);

    dr = dt.NewRow();
    dr[0] = "B";
    dt.Rows.InsertAt(dr,1);

    foreach (DataRow d in dt.Rows)
    {
        Console.WriteLine(d[0].ToString());

    }

    Console.Read();

DataTable类似于SQL表。它实际上没有物理位置的概念。您必须为行指定一个值，以便在检索一组行时按您希望的方式进行排序。
[编辑]文档有点模糊：
InsertAt所指定的位置只会由DataRowCollection中的数据列顺序所反映。如果DataRow数组中传回一个以上的数据列，则插入的数据列可能不会传回InsertAt所指定的位置。
有关详细信息，请查看
DataRowCollection.InsertAt Method

下面的示例说明如何在不同位置插入多行，其中位置可能会发生变化，从而在 DataTable 中计算行号。
注意r和rNo的使用：

'sum classifications in a budget
        Dim ClassID As Integer = 0
        Dim ClassTotal As Decimal = 0
        Dim GrandTotal As Decimal = 0
        Dim rNo As Integer = 0
        Dim rw As DataRow = Nothing
        Dim RowCount As Integer = dt.Rows.Count

        For r As Integer = 0 To RowCount - 1
            If ClassID <> dt.Rows(rNo)("ClassificationID") Then
                If rNo <> 0 Then
                    'add sub total
                    rw = dt.NewRow()
                    rw("Classification") = "Sub-Total"
                    rw("Amount") = ClassTotal
                    dt.Rows.InsertAt(rw, rNo)
                    'reset sub total
                    ClassTotal = 0
                    'increment row count because of inserted row
                    rNo += 1
                End If
                ClassID = dt.Rows(rNo)("ClassificationID")
            End If
            ClassTotal += dt.Rows(rNo)("Amount")
            GrandTotal += dt.Rows(rNo)("Amount")
            rNo += 1
        Next
        'add grand total
        rw = dt.NewRow
        rw("Classification") = "Sub-Total"
        rw("Amount") = ClassTotal
        dt.Rows.Add(rw)

        'add grand total
        rw = dt.NewRow
        rw("Classification") = "Grand Total"
        rw("Amount") = GrandTotal
        dt.Rows.Add(rw)

• VB.net中的代码。请转换为C#以供使用