试试看

$(document).ready(function () {
  $.each($("a"), function(i, k){
    $(this).data("largesrc", $(this).find("img").attr("src"));
  });
});

children()方法返回父元素的所有直接子元素。换句话说，它将返回一个数组。您要查找的是单个对象。
无论如何，最好使用data()函数

function getImageSource() {
    var imgSrc = $("img").first().prop("src");
    $("img").data("largesrc", imgSrc);
    var data = $("img").data("largesrc");
    $("#img-data-value").html(data);
}

$("button").on("click", getImageSource);

<script src="https://ajax.googleapis.com/ajax/libs/jquery/2.1.1/jquery.min.js"></script>
<div class="container">
    <div id="products" class="productsList main">
        <ul id="og-grid" class="list og-grid">
            <li class="l1 i1 column1">
                <a href="?17,barracuda-email-security-gateway" tabindex="-1">
                    <img src="files/150/BARRACUDAESG.jpg.png" alt="BARRACUDAESG.jpg.png">
                </a>
            </li>
        </ul>
    </div>
</div>

<button>Get Image Source</button>
<p id="img-data-value"></p>

首先，你不需要额外的引号。其次，你应该使用.first（）而不是.children（），因为.children（）将返回一个数组，而.first（）将返回第一个子数组（而你的只有一个子数组）。

$(document).ready(function () {
        $("a").data('largesrc', $("a").first().attr('src')));
    });

真实的工作脚本

let targetButton = $('.your-btn');
    if (targetButton.length) {
        targetButton.each(function (){
            let self = $(this),
                term = self.data('image');
            $(this).on('click', function () {
                let img = $(this).closest('.parent-class').find('img.target-class');
                img.attr('src', term);
                        
            });
        });
    }